Contexte
La mécanochimie est une voie de synthèse qui connaît un nombre croissant d’applications [1]. Du fait qu’elle ne nécessite pas ou très peu de solvants, elle s’est répandue au cours des dernières années comme une alternative verte aux synthèses conventionnelles en solution. Parmi les méthodes de mécanochimie, l’utilisation du broyage à billes est l’une des approches les plus courantes. Cependant, les phénomènes ayant lieu lors de ces synthèses entre réactifs solides sont encore majoritairement peu compris. Dans le cas du broyage à billes, cela est principalement dû à l'environnement opaque et fermé des réacteurs de broyage dans lesquels se déroulent les réactions qui sont généralement en acier inoxydable. L’information visuelle à laquelle les chimistes ont souvent recours dans des synthèses en solution réalisées dans une verrerie classique est donc perdue.
Dans une étude publiée début 2022 [2], le groupe de recherche de l’ICGM impliqué dans ce stage a montré que le suivi acoustique lors du broyage à billes permettait d’accéder à diverses informations. Les changements spectraux qui y apparaissent ont été partiellement reliés à la nature du mouvement des billes, à la nature du mélange ou encore à la présence de transformations chimiques, ce qui constitue une réelle avancée dans l’obtention d’informations sur l’évolution du milieu à l’intérieur du bol de broyage.
Toutefois, de nombreuses questions émergent de cette étude préliminaire : quels sont les différents mouvements des billes que l'on peut identifier et quantifier à l'aide du signal acoustique, quelle est l'influence de la texture et des propriétés physiques des composés broyés sur ce signal, ...
Leur apporter des réponses nécessite d'employer des méthodes avancées de traitement de données acoustiques permettant d'identifier, de quantifier et si possible de séparer les différentes composantes du signal acoustique mesuré, ce qui constitue le travail central de ce stage.
Objectifs et travail attendu
L'objectif de ce stage est d'implanter et d'évaluer les apports des méthodes de factorisation de matrices non-négatives (NMF - nonnegative matrix factorization) [3] appliquées à des représentations temps-fréquence dans le cadre du suivi acoustique de synthèses mécanochimiques. L'approche envisagée comporte donc deux étapes principales. Dans un premier temps, les non-stationnarités présentes dans le signal acoustique seront analysées à l'aide de représentations temps-fréquence adaptées. L'objectif est de réaliser une analyse fine du contenu de ce signal permettant de faire le lien avec les mouvements des billes et l’état des matériaux dans le broyeur. Dans un second temps, des méthodes de type NMF seront appliquées aux représentations temps-fréquence précédentes. En effet, elles permettent sous certaines hypothèses assez générales de quantifier automatiquement l'évolution temporelle des composantes constituant le signal analysé. On comparera en particulier les résultats obtenus par des méthodes basées sur une approche non-supervisée, semi-supervisée, et supervisée [4]. On pourra également envisager d'étendre cette approche à des mesures multicapteurs à l'aide de méthodes applicables à des tenseurs de données [5].
Une fois estimée, l'évolution des composantes constitutives du signal acoustique durant une synthèse mécanochimique pourra être utilisée pour obtenir des informations plus précises sur l'évolution des matériaux contenus dans le broyeur. En complément du signal acoustique, on pourra pour cela s'aider d'un signal vidéo fourni par une caméra rapide donnant accès dans certaines conditions expérimentales aux mouvements des billes dans le broyeur, ainsi que d'un signal de température fourni par une caméra thermique donnant accès à la température de surface du broyeur.
Les traitements nécessaires seront développés sous Python.
L'organisme d'accueil administratif de ce stage est le laboratoire ICGM de l'Université de Montpellier, et il s'effectuera au sein de l'équipe safe du gipsa-lab. Quelques déplacements à Montpellier sont envisagés pour faciliter les échanges avec les différents chercheurs impliqués.
Bibliographie
[1] Do J.-L. and Friščić T., Mechanochemistry: a force of synthesis, ACS Central Science 2017 3 (1), 13-19,
doi: 10.1021/acscentsci.6b00277.
[2] Leroy C. et al., Operando acoustic analysis: a valuable method for investigating reaction mechanisms in mechanochemistry, Chemical Science 2022 13 6328-6334, doi: 10.1039/D2SC01496C.
[3] Févotte C., Bertin N., and Durrieu J.-L., Nonnegative matrix factorization with the Itakura-Saito divergence with application to music analysis, Neural Computat. 2009 21 (3) 793-830, doi: 10.1162/neco.2008.04-08-771.
[4] Smaragdis P., Raj B. and Shashanka M., Supervised and semi-supervised separation of sounds from single-channel mixtures, International Conference on Independent Component Analysis and Signal Separation (Berlin, Heidelberg), Springer-Verlag, 2007, doi: 10.1007/978-3-540-74494-8\_52.
[5] Yoshii K., Tomioka R., Mochihashi D. and Goto M., Infinite positive semidefinite tensor factorization for source separation of mixture signals, Proceedings of the 30th International Conference on Machine Learning, Dasgupta and McAllester, 2013, url: https://proceedings.mlr.press/v28/yoshii13.html.
Informations administratives
- organisme d'accueil : ICGM, Montpellier
- lieu : gipsa-lab / équipe safe
- durée : février-juillet 2024
- contacts : pierre.granjon@grenoble-inp.fr, cesar.leroy@umontpellier.fr
- rémunération : gratifications de stage + prise en charge des déplacements
